Grégoire Solotareff est né en 1953 à Alexandrie, en Égypte, d’un père médecin d’origine libanaise et d'une mère peintre et illustratrice d'origine russe, Olga Lecaye. Il a passé son enfance en Égypte, puis au Liban et enfin en Île-de-France. Il exerce d’abord la médecine puis décide de se consacrer au dessin et à l’écriture, et plus particulièrement aux livres pour enfants. Il crée ses premiers albums en 1985 lorsque son fils réclame des images aux histoires qu'il raconte. Depuis cette date, il a publié plus de 150 livres pour la jeunesse, principalement à L’école des loisirs, traduits dans de nombreux pays d’Europe et d’Asie. Plusieurs de ses histoires ont été illustrées par sa sœur Nadja ou par sa mère, Olga Lecaye, poursuivant ainsi une complicité artistique initiée dans l'enfance. 
En 2003, il adapte en moyen métrage d'animation son album, Loulou, en étroite collaboration avec le scénariste Jean-Luc Fromental, sous le titre Loulou et autres loups, composé de plusieurs courts métrages et réalisé par Serge Elissalde. 
En 2006, il écrit son premier long métrage d'animation intitulé U, co-réalisé avec Serge Elissalde. Le film sera adapté en album à L'école des loisirs. 
En 2013, sort sur les écrans Loulou, l’incroyable secret, son second long métrage, co-écrit avec Jean-Luc Fromental et co-réalisé avec Eric Omond. Le film a reçu le César 2014 du meilleur film d'animation et a fait l'objet d'une adaptation en bande dessinée chez Rue de Sèvres. 
Parallèlement à son activité d'auteur-illustrateur pour la jeunesse, il pratique assidûment la photographie. 
Couleurs chez loulou et compagnie réunit quelques-unes de ses photos. Il réalise également, dans un travail personnel en perpétuel développement, des modelages en terre ou en résine. 
Une rétrospective de son travail a eu lieu au Japon, au Musée de l’art moderne de Gunma, en 2012. 
Explorant avec la même passion tous les arts visuels, il a écrit une pièce-concert, mise en musique par Sanseverino, Isabelle et la bête. Elle a été mise en scène par Véronique Bellegarde et créée en décembre 2012 à la MC2 de Grenoble. Il en a dessiné également les décors. 
Quand il ne prépare pas une exposition de ses dessins, photographies ou sculptures (par exemple à l'Abbaye de Fontevraud en 2014 et à Angers), il dirige à L’école des loisirs la collection pour les tout-petits, loulou et compagnie, qu'il a créée en 1994. 
Il vit et travaille à Paris.